Jón Árnason segir frá því í endurminningum sínum að hann hafi snemma haft áhuga á að heyra sögur og enginn sem gisti á Hofi slapp við að segja honum þær, jafnvel þó að drengurinn yrði svo lafhræddur að hann varð að biðja móður sína að halda utan um sig í rúminu. Áhuginn hefur greinlega fylgt Jóni því árið 1845 tóku þeir Jón og Magnús Grímsson, sem þá var skólapiltur við Bessastaðaskóla, sig saman um að safna því sem þeir kölluðu alþýðleg fornfræði. Magnús átti að safna sögum en Jón hjátrú, leikum, þulum, gátum og kvæðum. Safn þeirra með sögnum og kvæðum kom út árið 1852 undir titlinum Íslenzk ævintýri og varð fyrsta prentaða þjóðsagnasafnið sem út kom með íslenskum sögum. Þegar þýski prófessorinn Konrad Maurer kom til landsins 1858 hvatti hann þá til að halda söfnuninni áfram og lofaði að finna útgefanda að sögunum í Þýskalandi. Magnús Grímsson lést 1860 svo það kom í hlut Jóns Árnasonar að ljúka starfinu. Það sama ár kom safn Maurers með íslenskum þjóðsögum út á þýsku en þeim hafði hann safnað á ferð sinni um landið. Fullvissa Jóns um að hans eigið safn yrði einnig gefið út ásamt því að Maurer hafði að vissu leyti undirbúið jarðveginn meðal Íslendinga hefur áreiðanlega orðið til þess að honum fór að ganga söfnunin betur. Þjóðsagnasafnið sem ávallt er kennt við Jón Árnason, Íslenzkar þjóðsögur og ævintýri, kom að lokum út í Leipzig í tveimur bindum árin 1862 og 1864.
Vegna vinnubragða Jóns og vegna þess að langstærsti hluti þjóðsagnasafns hans eru sögur sem hann fékk úr handritum annarra hefur verið talað um að hann hafi ekki verið virkilegur þjóðsagnasafnari heldur hafi hann mun frekar gegnt hlutverki ritstjóra. Þó er hægt að finna nokkrar sögur í safninu sem Jón safnaði sjálfur af vörum fólks og hann nýtti líka eldri handrit og prentaðar bækur.
Dæmi um söfnunaraðferðir Jóns Árnasonar: